Ο Χαριτίνη Καρόλου γεννήθηκε στην Κοζάνη και ήταν το μικρότερο από τα 8 παιδιά της οικογένειας. Ο πατέρας ήταν δικαστικός και τη δεκαετία του ’50 πήρε μετάθεση στον Πειραιά, όπου πέρασε τα παιδικά της χρόνια.
Της: Έπη Τρίμη
Ο πατέρας της αγαπούσε τον κινηματογράφο και το θέατρο, και από μικρή παρακολουθούσε παραστάσεις. Στα 4 της χρόνια παρακολούθησε τη Σίρλεϊ Τεμπλ, το παιδί-θαύμα και παραστάσεις, στις οποίες πρωταγωνιστούσαν η Έλλη Λαμπέτη και ο Χρήστος Ευθυμίου.
Η Χαριτίνη Καρόλου υπήρξε μία σπουδαία ηθοποιός ενώ ήταν αδελφική φίλης της Αλίκης Βουγιουκλάκη. Μάλιστα είχαν παίξει μαζί στην ταινία «Πονηρό θηλυκό κατεργάρα γυναίκα» υποδυόμενες τις αντίζηλες κάτι που βέβαια απείχε από την πραγματικότητα.
Η Χαριτίνη Καρόλου υπήρξε από τις πιο εντυπωσιακές ηθοποιούς του ελληνικού κινηματογράφου. Ψηλή, ξανθιά με εκφραστικό βλέμμα και η ομορφιά της θύμιζε τις γυναίκες των σκανδιναβικών χωρών. Τη θυμόμαστε από τους ρόλους της στις ταινίες «Πονηρό θηλυκό, κατεργάρα γυναίκα» στο πλευρό της Αλίκης Βουγιουκλάκη και από την ταινία «Οι σφαίρες δε γυρίζουν πίσω» του Φώσκολου.
Το όνειρο της Χαριτίνης Καρόλου ήταν να γίνει αεροσυνοδός, γι’αυτό ξεκίνησε να μαθαίνει ξένες γλώσσες. Τότε, μια φίλη της με την οποία έκανε μαζί της μάθημα στα Αγγλικά της ζήτησε να τη συνοδεύσει στη σχολή δημοσιογραφίας όπου φοιτούσε. Όταν μπήκαν στην αίθουσα έκανε μάθημα ο θρυλικός δημοσιογράφος και συγγραφέας Σπύρος Μελάς, ο οποίος μόλις την είδε σταμάτησε το μάθημα.
Την πλησίασε και τη ρώτησε τι ήθελε να γίνει και του απάντησε «ηθοποιός». Τότε, της πρότεινε να δουλέψει ως γραμματέας του και παράλληλα θα τη βοηθούσε να πραγματοποιήσει το όνειρό της. Όταν ξεκίνησε να φοιτά στη δραματική σχολή του Ωδείου Αθηνών σταμάτησε να εργάζεται για λογαριασμό του.
Το κινηματογραφικό της ντεμπούτο έγινε στην ταινία «Ο Αδελφός Άννα», στην οποία πρωταγωνιστούσε ο Πέτρος Φυσσούν και ο Μάνος Κατράκης. Ακολούθησαν οι ταινίες «Ο Ντιρλαντάς» (1970), «Όμορφες μέρες» (1970), «Ζαβολιές» (1969), «Ερασταί του μεσαίου τοίχου», «Οι σφαίρες δεν γυρίζουν πίσω», «Επιχείρησις Δούρειος Ίππος».
Το 1980 συνεργάστηκε με τη Βουγιουκλάκη με την οποία έγιναν καλές φίλες. Όπως είχε αναφέρει , το μόνο που της ζητούσε η Βουγιουκλάκη ήταν να μην φοράει κόκκινα ρούχα και ψηλοτάκουνα, καθώς ήταν πολύ ψηλή. Μάλιστα, είχε αποκαλύψει ότι πήγαινε συχνά στο σπίτι της με τον σύζυγό της και πως η Βουγιουκλάκη της είχε εκμυστηρευτεί ότι έπρεπε να είχε παντρευτεί τον Πλωρίτη και όχι τον Παπαμιχαήλ.
Το 1986 η Χαρίτινη Καρόλου παντρεύτηκε τον γνωστό τηλεοπτικό παραγωγό Σούλη Γεωργιάδη, ο οποίος πέθανε το 1997.
Δεν απέκτησε παιδιά και αφοσιώθηκε στο θέατρο. Τα τελευταία χρόνια ζει σε ένα διαμέρισμα στο Παγκράτι.